水道水質の評価及び管理に関する総合研究

文献情報

• 文献番号: 201826002A
• 報告書区分: 総括
• 研究課題名: 水道水質の評価及び管理に関する総合研究
• 課題番号: H28-健危-一般-005
• 研究年度: 平成30(2018)年度
• 研究代表者(所属機関): 松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)

研究分担者(所属機関)

• 秋葉　道宏(国立保健医療科学院)
• 浅見　真理(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 泉山　信司(国立感染症研究所　寄生動物部)
• 片山　浩之(東京大学　大学院工学系研究科)
• 伊藤　禎彦(京都大学　大学院工学研究科)
• 越後　信哉(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 小坂　浩司(京都大学　大学院工学研究科)
• 小林　憲弘(国立医薬品食品衛生研究所　生活衛生化学部)
• 高木　総吉(地方独立行政法人大阪健康安全基盤研究所　衛生化学部生活環境課)
• 宮脇　崇(福岡県保健環境研究所　環境科学部 水質課)
• 広瀬　明彦(国立医薬品食品衛生研究所　安全性予測評価部)
• 松本　真理子(国立医薬品食品衛生研究所　安全性予測評価部)
• 松下　拓(北海道大学　大学院工学研究院)

• 研究区分: 厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究分野 健康安全・危機管理対策総合研究
• 研究開始年度: 平成28(2016)年度
• 研究終了予定年度: 平成30(2018)年度
• 研究費: 26,151,000円
• 研究者交替、所属機関変更: -

研究報告書（概要版）

研究目的

水道水質基準の逐次見直しなどに資すべき化学物質や消毒副生成物，設備からの溶出物質，病原生物等を調査し，着目すべき項目に関してそれらの存在状況，監視，低減化技術，分析法，暴露評価とリスク評価に関する研究を行い，水道水質基準の逐次改正などに資するとともに，水源から給水栓に至るまでの水道システム全体のリスク管理のあり方に関して提言を行う．

研究方法

微生物，化学物質･農薬，消毒副生成物，リスク評価管理，水質分析法の5課題群－研究分科会を構築し，研究分担者13名の他に51もの水道事業体や研究機関などから95名の研究協力者の参画を得て，各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った

結果と考察

給水栓におけるレジオネラ属管理指標として遊離残留塩素＞0.1 mg/Lの重要性が確認された．凝集沈澱–砂ろ過処理によるトウガラシ微斑ウイルスの除去率は1.3～2.0-Logであり，各種の水系感染症ウイルスも同程度除去されると推察され，ウイルス対策は後段の塩素処理に大きく依存していることが改めて確認された．クリプトスポリジウム感染を防止するためには従来の2-Log除去ではなく，3-Log以上の徹底が必要であった．
　テフリルトリオンやイプフェンカルバゾンのように近年新しく調査対象となった農薬のうち，特に目標値の低い農薬の影響により検出指標値が上昇する傾向にあることが確認された．イプフェンカルバゾン及びジウロンは，3～4地域で新たに検出される可能性が高まっていた．また，アミノメチルリン酸のように農薬の分解物については情報収集とモニタリングの必要性について今後検討する必要がある．農業用途や家庭用でよく用いられるフィプロニル（FIP）についてはADIが低いことから検出指標値に対する寄与が比較的高い農薬である．FIPの環境中のおける分解物の検出事例が報告されている．既存の農薬データが少ない浄水場における実態調査を実施したところ，水道原水からは35種類，浄水からは27種類の農薬類が検出されたが，目標値を超える農薬類の検出は見られなかった．
　標準品が市販されてないジクロロヨード酢酸を合成し，定量のための検量線を作成できた．ラフィド藻類Gonyostomum semenのトリクロロ酢酸生成能はユーグレナ藻類Euglena gracilis や緑藻類Micrasterias hardyi より45～70倍高かった．高度浄水処理水と急速ろ過処理水について，臭気強度への指標として，全揮発性窒素が最も有効で，次いでトリクロラミンであった．
ホルムアルデヒド濃度が2.6 mg/Lの水道水を使用すると，水道水からの揮発からのみによって室内空気濃度が基準を超過する確率は5%であった．室内におけるホルムアルデヒドの他の発生源を考慮すると，許容される水道水中濃度はそれぞれ0.26～0.52 mg/Lであった．塩素処理に伴い，有機リン系農薬メチダチオンDMTPの大部分が速やかにオキソン体へと変換され，ChE活性阻害性にはオキソン体が大きく寄与していることが示された．DMTPオキソン体は水質管理目標設定項目における「農薬類」では測定対象に組み込まれていないが，DMTP原体濃度と合算して管理することが妥当であると提言された．要検討項目の8項目について短期間曝露を対象とした亜急性評価値[SaRfD (mg/kg/day)]を算出した．日本水道協会発行の水道用資機材自主規格（を参照し，水道資機材のめっき，塗装，樹脂，ゴムなどに用いられている化学物質のリスト化を行った．その中で要検討項目となっているものの目標値が設定されていない6物質の毒性情報を整理した．
　GC/MSスクリーニング分析における装置性能を調べた．マトリックス負荷により早い段階でピーク形状への影響が現れるペンシクロン等を基準にメンテナンス時期を判断した方が，分析精度を確保する上で望ましいと考えられた．

結論

農薬のイプフェンカルバゾンやメチダチオン，ホルムアルデヒドや亜急性参照値など水道水質基準の基礎となる多数の知見が得られた．これらの成果は学術論文や学術集会で多数公表されるとともに，厚生労働省告示や厚生科学審議会生活環境水道部会，水質基準逐次改正検討会資料に資された．

公開日・更新日

• 公開日: 2019-09-10
• 更新日: -

文献情報

• 文献番号: 201826002B
• 報告書区分: 総合
• 研究課題名: 水道水質の評価及び管理に関する総合研究
• 課題番号: H28-健危-一般-005
• 研究年度: 平成30(2018)年度
• 研究代表者(所属機関): 松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)

研究分担者(所属機関)

• 秋葉　道宏(国立保健医療科学院)
• 浅見　真理(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 泉山　信司(国立感染症研究所　寄生動物部)
• 片山　浩之(東京大学　大学院工学系研究科)
• 伊藤　禎彦(京都大学　大学院工学研究科)
• 越後　信哉(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 小坂　浩司(京都大学　大学院工学研究科)
• 小林　憲弘(国立医薬品食品衛生研究所　生活衛生化学部)
• 高木　総吉(大阪健康安全基盤研究所　衛生化学部生活環境課)
• 宮脇　崇(福岡県保健環境研究所　水質課)
• 広瀬　明彦(国立医薬品食品衛生研究所　安全性予測評価部)
• 松本　真理子(国立医薬品食品衛生研究所　安全性予測評価部)
• 松下　拓(北海道大学　大学院工学研究院)
• 大野　浩一(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 山田　隆志(国立医薬品食品衛生研究所　安全性予測評価部)
• 西村　哲治(帝京平成大学　薬学部)
• 春日　郁朗(東京大学　大学院工学系研究科)

• 研究区分: 厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究分野 健康安全・危機管理対策総合研究
• 研究開始年度: 平成28(2016)年度
• 研究終了予定年度: 平成30(2018)年度
• 研究者交替、所属機関変更: -

研究報告書（概要版）

研究目的

水道水質基準の逐次見直しなどに資すべき化学物質や消毒副生成物，設備からの溶出物質，病原生物等を調査し，着目すべき項目に関してそれらの存在状況，監視，低減化技術，分析法，暴露評価とリスク評価に関する研究を行い，水道水質基準の逐次改正などに資するとともに，水源から給水栓に至るまでの水道システム全体のリスク管理のあり方に関して提言を行う．

研究方法

微生物，化学物質･農薬，消毒副生成物，リスク評価管理，水質分析法の5課題群－研究分科会を構築し，研究分担者17名の他に53もの水道事業体や研究機関などから137名の研究協力者の参画を得て，各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った．

結果と考察

水道水質基準の逐次見直し等に関して着目すべき項目に関してそれらの存在状況，監視，低減化技術，暴露評価とリスク評価に関する研究を行った．主要な知見は以下のようである．　
微生物：遊離塩素が0.1 mg/L以上で残留している給水栓からはレジオネラ属はすべて不検出であり，残留塩素管理の重要性が確認された。ウイルスに関する水質指標を提案するため実態調査を行った．PMMoVは，表流水に高頻度かつ高濃度で含まれ，除去率は各種ウイルスと同程度であることから，ウイルス除去指標として有用であることが支持された。しかし，凝集沈澱–砂ろ過処理によるウイルスの除去率は2-Log未満であり、ウイルス対策は塩素消毒に依存していることが改めて確認された。クリプトスポリジウム感染を防止するためには3-Log以上の徹底が必要であった。
化学物質・農薬：農薬出荷量は1980年代以降，減少を続けているが，その中で，除草剤については出荷量，登録製剤数ともに若干増加傾向にある．原水における農薬の検出指標値は，2010～2017年から2013～2015，2016～2018で増加していた．イプフェンカルバゾンとジウロンの検出可能性が高まっていた．フィプロニル，ピラゾレートは農薬原体そのものより分解物の方が高い濃度で検出されることが示された．既存の農薬データが少ない浄水場における実態調査では，水道原水からは35種類，浄水からは27種類の農薬類が検出されたが，目標値を超える農薬類の検出は見られなかった．ニッケルについて，給水栓の滞留水で管理目標値を超過した箇所がみられたが，濃度と給水栓設置年数に関連は見られなかった．500 mL以上の放流を行えば管理値目標値を下回ることが示唆された．
消毒副生成物：ラフィド藻培養株Gonyostomum semenと塩素を反応させると、トリクロロ酢酸が主に生成し，生成能はユーグレナ藻類Euglena gracilis や緑藻類Micrasterias hardyiより45～70倍高かった。ジクロロヨード酢酸の定量法を構築した．臭気強度の指標としては全揮発性窒素が最も有効であった． 2-メトキシ-3,5-ジメチルピラジン（MDMP）の臭気閾値は約1 ng/Lであった。
リスク評価管理：メチダチオン(DMTP)のオキソン体はChE活性阻害性を有することから原体濃度と合算して管理することが妥当であると提言された。TCEについては揮発性を考えると6.5μg/Lが望ましいことが分かった．ホルムアルデヒドについては揮発性を考慮しても許容される水道水中濃度は0.26～0.52mg/Lであった．自然災害などにより一時的に水質汚染の可能性のある化学物質として、水質管理目標設定項目の9項目及び要検討項目の15項目について亜急性評価値を算出した。有機スズ化合物（トリブチルスズ、ジブチルスズ、トリフェニルスズ及びジ-n-オクチルスズ）の合計値のHBV（健康に基づいた値）は1.5 μg/Lと考えられた。水道用資機材から溶出し得る化学物質の中で6物質について水道水質の目標値を導出した。
水質分析法：LC/UVあるいはLC/MS/MSによる水道水中のホルムアルデヒドおよびアセトアルデヒド同時分析法を開発した．さらに，臭素酸法の LC/MS/MS分析条件を設定した．水道水の標準検査法として利用可能と考えられる．スクリーニング分析用GC/MSデータベースに 153農薬を登録できた。さらに，GC/MSスクリーニング分析における精度の検証を行い，分析精度を確保するための情報を整備した．

結論

農薬のイプフェンカルバゾンやメチダチオン，ホルムアルデヒドや亜急性参照値など水道水質基準の基礎となる多数の知見が得られた．これらの成果は学術論文や学術集会で多数公表されるとともに，厚生労働省告示や厚生科学審議会生活環境水道部会，水質基準逐次改正検討会資料に資された．

公開日・更新日

• 公開日: 2019-09-10
• 更新日: -

行政効果報告

• 文献番号: 201826002C

成果

• 専門的・学術的観点からの成果: PMMoVは表流水に高頻度かつ高濃度で含まれ，除去率は各種ウイルスと同程度であったが，凝集沈澱–砂ろ過処理によるウイルスの除去率は2-Log未満であり，全体の除去性は塩素消毒に依存している．ラフィド藻培養液は特異的にトリクロロ酢酸生成能を有することが分かった．標準物質のないジクロロヨード酢酸の定量法を構築した．メチダチオンのオキソン体はChE活性阻害性を有する．TCEは揮発性が大きく間接飲水量が高いことが分かった．
• 臨床的観点からの成果: 該当しない
• ガイドライン等の開発: 水質基準項目18 項目の亜急性参照用量および水質汚染の可能性のある化学物質の基本情報は平成28 年度第１回水質基準逐次改正検討会に資料として提供された．農薬の検出状況や分解物に関する情報は平成29年度第１回水質基準逐次改正検討会と平成30年度第１回水質基準逐次改正検討会，平成30年度第1回水道水質検査法検討会，さらにWHOの出版物であるChemical mixtures in source water and drinking-waterに資された．
• その他行政的観点からの成果: 農薬検査法に関する成果は，通知法（水質管理目標設定項目の検査方法，最終改正平成31年3月29日）の改正に寄与した．クリプトスポリジウムの調査結果は平成30年度水道微生物問題検討会における審議に寄与した．トリクロロエチレンおよびテトラクロロエチレンの間接暴露量に関する検討結果はWHOのMeeting on the Guidelines for Drinking-Water Quality:Chemical Aspects（July 2018, Singapore）に寄与した．
• その他のインパクト: 市民公開講座「安全な水道水をめざして－水質基準に関する研究の最前線」を平成30年5月12日（土），全国町村会館ホールB，東京都千代田区で実施した．参加者からのアンケート結果も好評であった．

発表件数

• 原著論文（和文）: 15件
• 原著論文（英文等）: 21件
• その他論文(和文): 0件
• その他論文(英文等): 1件
• 学会発表(国内学会): 95件
• 学会発表(国際学会等): 14件
• その他成果(特許の出願): 0件
• その他成果(特許の取得): 0件
• その他成果(施策への反映): 0件
• その他成果(普及・啓発活動): 0件

主な原著論文20編（論文に厚生労働科学研究費の補助を受けたことが明記された論文に限る）

• 原著論文1: Miura T, Gima A, Akiba M; Detection of norovirus and rotavirus present in suspended and dissolved forms in drinking water sources; Food Environ , 11 (1) , 9-19 (2019); https://doi.org/10.1007/s125600-018-9361-5
• 原著論文2: Nishikawa, S., Matsui, Y., Matsushita, T. et al.; Assessment of indirect inhalation exposure to formaldehyde evaporated from water; Regulatory Toxicology and Pharmacology , 106 , 43-49 (2019)
• 原著論文3: 小林憲弘，土屋裕子，堀池秀樹 他; 液体クロマトグラフィータンデム質量分析による水道水中の141農薬の一斉分析法の開発; 水環境学会誌 , 42 (1) , 13-25 (2019); https://doi.org/10.2965/jswe.42.13
• 原著論文4: 木下輝昭，山崎貴子，中川慎也 他; アミトラズおよびその分解物のLC-MS/MSによる同時分析および消毒剤による分解挙動; 水環境学会誌 , 42 (2) , 73-78 (2019); https://doi.org/10.2965/jswe.42.73
• 原著論文5: Akiyama, M., Matsui, Y., Kido, J., et al.; Monte-Carlo and multi-exposure assessment for the derivation of criteria for disinfection byproducts and volatile organic compounds in drinking water: allocation factors and liter-equivalents per day; Regulatory Toxicology and Pharmacology , 95 , 161-174 (2018)
• 原著論文6: Shirasaki, N., Matsushita, T., Matsui, Y., et al.; Evaluation of the suitability of a plant virus, pepper mild mottle virus, as a surrogate of human enteric viruses for assessment of the efficacy of coagulation-rapid sand filtration to remove those viruses; Water Research , 120 , 460-469 (2018); https://doi.org/10.1016/j.yrtph.2018.03.009
• 原著論文7: Kosaka K., Iwatani A., Takeichi, Y., et al.; Removal of haloacetamides and their precursors at water purification plants applying ozone/granular activated carbon treatment; Chemosphere , 198 , 68-74 (2018); https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.11.043
• 原著論文8: Kamata M, Asami M, Matsui Y.; Presence of the β-triketone herbicide tefuryltrione in drinking water sources and its degradation product in drinking waters; Chemosphere , 178 , 333-339 (2017); https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.01.093
• 原著論文9: 小坂浩司，浅見真理，佐々木万紀子 他; 全国の水道事業を対象とした農薬類の測定計画と検出状況の関連解析 ; 水環境学会誌 , 40 (3) , 125-133 (2017); https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2017.03.016
• 原著論文10: Shirasaki, N., Matsushita, T., Matsui, Y., et al.; Assessment of the efficacy of membrane filtration processes to remove human enteric viruses and the suitability of bacteriophages and a plant virus as surrogates for those viruses.; Water Research , 115 , 29-39 (2017); https://doi.org/10.2965/jswe.40.125
• 原著論文11: Shirasaki, N., Matsushita, T., Matsui, Y., et al.; Elimination of representative contaminant candidate list viruses, coxsackievirus, echovirus, hepatitis A virus, and norovirus, from water by coagulation processes.; Journal of Hazardous Materials , 326 , 110-119 (2017); https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.02.054
• 原著論文12: Kuroki T, Watanabe Y, Teranishi H, et al.; Legionella prevalence and risk of legionellosis in Japanese households; Epidemiol Infect , 145 (7) , 1398-1408 (2017); https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2016.11.005
• 原著論文13: Matsushita T., Sakuma M., Tazawa S., et al.; Use of gas chromatography-mass spectrometry-olfactometry and a conventional flask test to identify off-flavor compounds generated from phenylalanine during chlorination of drinking water; Water Research , 125 , 332-340 (2017)
• 原著論文14: Matsushita T., Matsui Y., Ikekame S., et al.; Trichloramine removal with activated carbon is governed by two reductive reactions: a theoretical approach with diffusion-reaction models; Environmental Science & Technology , 12551 (8) , 4541-4548 (2017); https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.08.063
• 原著論文15: Kosaka K., Nakai T., Hishida Y., et al.; Formation of 2,6-dichloro-1,4-benzoquinone from aromatic compounds after chlorination; Water Research , 110 , 48-55 (2017); https://doi.org/10.1021/acs.est.6b05461
• 原著論文16: 清宮佳幸，安田英幸，篠原成子 他; 浄水における結合塩素生成の原因物質と挙動について; 水道協会雑誌 , 998 , 2-12 (2017); https://doi.org/10.1016/j.watres.2016.12.005
• 原著論文17: 小坂浩司，浅見真理，大久保慶子 他; ミックスモードカラムを用いた液体クロマトグラフタンデム質量分析計による水道水中の臭素酸イオンとハロ酢酸の一斉分析法の検討; 水道協会雑誌 , 86 (2) , 2-12 (2017)
• 原著論文18: 小林憲弘，小坂浩司，浅見真理 他; 液体クロマトグラフィータンデム質量分析による水道水中の臭素酸分析条件の検討と妥当性評価; 水環境学会誌 , 40 (6) , 223-233 (2017); https://doi.org/10.2965/jswe.40.223
• 原著論文19: Shirasaki, N., Matsushita, T., Matsui, Y. et al.; Characterization of recombinant norovirus virus-like particles and evaluation of their applicability to the investigation of norovirus removal performance in membrane filtration processes.; Water Science and Technology: Water Supply , 16 (3) , 737-745 (2016); 10.2166/ws.2015.185
• 原著論文20: Kosaka K., Ohkubo K. and Akiba M.; Occurrence and formation of haloacetamides from chlorination at water purification plants across Japan; Water Research , 106 , 470-476 (2016); https://doi.org/10.1016/j.watres.2016.10.029

公開日・更新日

• 公開日: 2019-06-18
• 更新日: 2020-06-09

収支報告書

• 文献番号: 201826002Z
• 報告年月日: 2020年03月10日

収入

• (1)補助金交付額: 27,720,000円
• (2)補助金確定額: 27,717,000円
• 差引額 [(1)-(2)]: 3,000円

支出

研究費 (内訳)	直接研究費	物品費	12,411,170円
		人件費・謝金	2,449,542円
		旅費	7,851,978円
		その他	3,435,959円
	間接経費		1,569,000円
	合計		27,717,649円

備考

備考

3,000円返還

公開日・更新日

• 公開日: 2020-03-16
• 更新日: -