水道における水質リスク評価および管理に関する総合研究

文献情報

• 文献番号: 201237006A
• 報告書区分: 総括
• 研究課題名: 水道における水質リスク評価および管理に関する総合研究
• 課題番号: H22-健危-一般-006
• 研究年度: 平成24(2012)年度
• 研究代表者(所属機関): 松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)

研究分担者(所属機関)

• 秋葉　道宏(国立保健医療科学院)
• 浅見　真理(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 泉山　信司(国立感染症研究所　寄生動物部)
• 伊藤　禎彦(京都大学　大学院地球環境学堂)
• 伊藤　雅喜(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 片山　浩之(東京大学　大学院工学系研究科)
• 杉本　直樹(国立医薬品食品衛生研究所　食品添加物部)
• 西村　哲治(帝京平成大学　薬学部薬学科)
• 広瀬　明彦(国立医薬品食品衛生研究所　総合評価研究室)
• 平田　睦子(国立医薬品食品衛生研究所　総合評価研究室)
• 松下　拓(北海道大学　大学院工学研究院)

• 研究区分: 厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究 健康安全・危機管理対策総合研究
• 研究開始年度: 平成22(2010)年度
• 研究終了予定年度: 平成24(2012)年度
• 研究費: 38,096,000円
• 研究者交替、所属機関変更: -

研究報告書（概要版）

研究目的

水道水質基準の逐次見直し等に資すべき化学物質や消毒副生成物，病原生物等を調査し，着目すべき項目に関してそれらの存在状況，監視，低減化技術，暴露評価とリスク評価に関する研究を行い，水道水質基準の逐次改正等に資するとともに，水源から給水栓に至るまでの水質リスク管理のあり方に関して提言を行う．

研究方法

無機物質，一般的な有機物，微生物，消毒副生成物，農薬，寄与率，リスク評価の7課題群－研究分科会を構築し，研究分担者11名の他に41もの水道事業体や研究機関などから76名の研究協力者の参画を得て，各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った．

結果と考察

クリプトスポリジウムの遺伝子検出法の検証を新たな事業体で行い適用性を確認した．また，ヒト感染の可能性のあるジアルジアの遺伝子型の存在を確認した．養豚業におけるオーシストの主排出源は育成豚舎であると思われた．顕鏡検査における低退色性の蛍光抗体色素の有効性を確認した．従属栄養細菌の活用例を示した．凝集MF処理では4-Log以上のノロウイルスの除去率が得られることをimmuno-PCRを用いたVLP実験で示した．RNase処理RT-PCR法により，塩素消毒後の大腸菌ファージQβの生残数を定量した．耐塩素性病原微生物の濃縮ろ過における汚染を回避する方法として粉体吸引ろ過方式の実用性を示した．
高塩基度PAC等の残留アルミニウム対策の効果と課題を整理した．一部の給水装置からの200μg/L以上の濃度のニッケルの浸出が認められ，めっきの回り込みに関する製品毎のばらつきが原因と考察された．懸濁質によってセシウムの吸着には差があることが明らかとなった．
アニリン，1,2,3-トリクロロベンゼン，ニトリロ三酢酸の分析法を設定し，目標値と比べ非常に低濃度の存在実態を明らかにした．医薬品類は水道原水から～百数十ng/L，浄水ではヨウ素系X線造影剤のみが～数十ng/Lで検出された．タミフルとその活性代謝物であるOCは通常の浄水処理では除去しきれないことが示された．
ヘキサメチレンテトラミンはオゾン処理で分解され，後塩素処理によるホルムアルデヒド生成能もほぼ失われることを示した．メチルアミノ基を有する3級アミンは塩素処理によるホルムアルデヒド生成率が量論的関係に基づいた推測値と一致する物質群と，推測値よりも低いグループに分かれること，また，3級以外のアミン類からの生成能は低いことを確認した．淀川水系の浄水中NDMA濃度は冬季には高い傾向にあるが，過去数年間は減少傾向にある．LC/MSによるハロ酢酸分析の有効性を確認した．浄水中からジクロロヨードメタン等を最大数100 ng/Lの濃度範囲で検出した．
水道統計を元にした解析では，全対象1554水道事業の内，約半数が農薬を測定していたが，1回／年，102農薬全てを測定している場合が最も多かった．農薬分類見直しに関する昨年の成果に実態調査結果等を考慮して，新分類として対象農薬リスト掲載農薬類120，要検討農薬16，除外農薬14が抽出された．対象農薬リスト掲載農薬類への追加が予定されている農薬類の一部には純度が低いまたは確認できない等の課題があることが分かった．
曝露経路による体内吸収率の違いを補正した経口換算のクロロホルムの総曝露量の分布を算定した．分布の95％値＝TDIの条件では飲料水割当率が38 ％と算定された．確率分布関数を適用し，ハロ酢酸類の飲用寄与率の推奨値を計算し，同時に不確実性が大きいことを示した．水道水由来の摂水量は，平均値で夏1159 mL, 冬1124 mL，95%では夏2400, 冬2200 mLであった．アンケート調査で，水質基準超が数日程度あれば生活用水確保のために断水を望まない傾向と，基準を満たさないことが健康影響に直結するのではという不安などが示唆された．
化学物質の複合暴露に関する情報をまとめた．パーフルオロカルボン酸/スルホン酸類の毒性に関しては，perfluorooctanoic acid及びperfluorooctanesulfonic acid以外の，特に炭素数が12を超える物質の情報が不足していた．パーフルオロカルボン酸類の毒性強度の炭素鎖長依存性の要因を明らかにすることを目的として分析法を開発し，perfluorooctadecanoic acid (PFOcDA)を投与したラットの保存血清中からPFOcDA以外のパーフルオロ化合物 (PFCs)と分岐鎖PFCsを検出した．

結論

水道原水の状況，水道水に含まれる物質の検出方法，浄水過程における低減化法，毒性情報，暴露量への寄与など水道水質基準の基礎となる多数の知見が得られた。主要な知見は｢結果と考察｣のとおりである．

公開日・更新日

• 公開日: 2013-05-28
• 更新日: -

文献情報

• 文献番号: 201237006B
• 報告書区分: 総合
• 研究課題名: 水道における水質リスク評価および管理に関する総合研究
• 課題番号: H22-健危-一般-006
• 研究年度: 平成24(2012)年度
• 研究代表者(所属機関): 松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)

研究分担者(所属機関)

• 秋葉　道宏(国立保健医療科学院)
• 浅見　真理(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 泉山　信司(国立感染症研究所　寄生動物部)
• 伊藤　禎彦(京都大学　大学院地球環境学堂)
• 伊藤　雅喜(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 片山　浩之(東京大学　大学院工学系研究科)
• 杉本　直樹(国立医薬品食品衛生研究所　食品添加物部)
• 西村　哲治(帝京平成大学　薬学部薬学科)
• 広瀬　明彦(国立医薬品食品衛生研究所　総合評価研究室)
• 平田　睦子(国立医薬品食品衛生研究所　総合評価研究室)
• 松下　拓(北海道大学　大学院工学研究院)

• 研究区分: 厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究 健康安全・危機管理対策総合研究
• 研究開始年度: 平成22(2010)年度
• 研究終了予定年度: 平成24(2012)年度
• 研究者交替、所属機関変更: -

研究報告書（概要版）

研究目的

水道水質基準の逐次見直し等に資すべき化学物質や消毒副生成物，病原生物等を調査し，着目すべき項目に関してそれらの存在状況，監視，低減化技術，暴露評価とリスク評価に関する研究を行い，水道水質基準の逐次改正等に資するとともに，水源から給水栓に至るまでの水質リスク管理のあり方に関して提言を行う．

研究方法

無機物質，一般的な有機物，微生物，消毒副生成物，農薬，寄与率，リスク評価の7課題群－研究分科会を構築し，研究分担者11名の他に45もの水道事業体や研究機関などから126名の研究協力者の参画を得て，各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った．

結果と考察

クリプトスポリジウムの粉体ろ過法と遺伝子検出法は複数の検証機関で有効との判断が得られ，いずれも通知検査法に追加された．適用性の検証を継続し，さらに濁度が高い試料水に対して吸引式紛体ろ過を提案した．従属栄養細菌数が貯水槽内の水の滞留や配管内バイオフィルムの問題に活用可能なことが示された．ウイルスの凝集沈殿処理，消毒による不活化・除去の程度が定量的に示された．
アニリン，1,2,3-トリクロロベンゼン，ニトリロ三酢酸の濃度は全てそれぞれ目標値の1/100以下の濃度であった．エチレンジアミン四酢酸(EDTA)の濃度は1/10以下であり，高度処理では一定の除去が見られた．塩化ビニルモノマー濃度は目標値の1/10以下であり，塩素処理による塩化ビニルモノマーの生成リスクは低いと思われた．有機フッ素化合物，医薬品類の一部は今後さらに実態の把握と浄水処理性の検討が必要である．
高塩基度PACを含む残留アルミニウム対策を整理した．給水装置からの浸出試験では全ての製品でニッケルが検出され，補正値の最大値は200μg/L以上であった．めっきの回り込みなどが原因と考えられた．セシウムは濁質に吸着状態で凝集沈澱により除去可能であるが，土壌の種類により吸着性に差があることが明らかとなった．　
ヘキサメチレンテトラミンのオゾンによる易分解性と，N-ニトロソジメチルアミン(NDMA)の主要前駆体として4,4’-ヘキサメチレンビス (1,1-ジメチルセミカルバジド)を明らかにした．メチルアミノ基を有する3級アミンのホルムアルデヒド生成率を実験により求め量論関係を検討した．3級以外のアミン類については生成能が低いことを確認した．淀川水系実態調査では，冬季にNDMAの濃度が高くなる傾向にあるが，経年的には減少傾向にあると考えられた．利根川上流の浄水場における塩素酸・過塩素酸イオン濃度は減少傾向にあること，濃度は利根川との距離に相関がある．過去20年間の全体的傾向として消毒副生成物は減少している．浄水中からジクロロヨードメタンを検出したが，数100 ng/Lの濃度範囲であった．
農薬の出荷量は減少傾向にあるが，種類は増加しており，使用される農薬の種類にも変化が見られている．約3/4の水道事業体の農薬測定は0または1回/年であった．農薬の検出状況としては水田農薬の検出濃度が高い傾向にあり，出荷量の地域差も大きかった．農薬の出荷量以外に分解性などの指標にも着目し，より高効率で監視農薬を選定する方法を提案し，水質管理目標設定項目における新分類として対象農薬リスト掲載農薬類120，要検討農薬16，除外農薬14が抽出された．また，純度が低い農薬標準品の実態を明らかにした．
経口総摂取量からみてウランの水道水質基準評価値として2μg/Lの妥当性が示された．さらに，クロロホルムの割当率は38％で評価値122μg/L，ハロ酢酸の飲用寄与率30～60%が計算された．塩素酸は寄与率が47～77%，過塩素酸では寄与率0.6～22％であったが，調理用水を含む水道水摂取量の影響が大きいことが示唆された．市販飲料からの摂水量も含めた液体の全摂水量は，冬期は中央値 約1550 mL, 95%値3000 mL，夏期は中央値 1800 mL, 95%値3750 mLであった．住民は生活用水確保の面では断水を望まないが，水質基準を満たさないことに対する不安もあり，水質基準の意義とその伝達についての検討も今後重要になると考えられた．
化学物質の複合暴露によるリスク評価手法及び作用機序に基づいた用量反応評価手法について国際動向をまとめると共に，最新の知見に基づいた新規不確実係数及びその分割値を用いてホウ素のTDIを算出した．これら方法により，科学的な根拠に基づいたより適切な評価が可能になると考えられる．

結論

水道原水の状況，水道水に含まれる物質の検出方法，浄水過程における低減化法，毒性情報，暴露量への寄与など水道水質基準の基礎となる多数の知見が得られた。主要な知見は｢結果と考察｣のとおりである．

公開日・更新日

• 公開日: 2013-05-28
• 更新日: -

行政効果報告

• 文献番号: 201237006C

成果

• 専門的・学術的観点からの成果: 残留アルミニウム対策としての高塩基度PACの有効性の機序を明らかにした．オゾン処理におけるN-ニトロソジメチルアミンの主要前駆体として4,4’-ヘキサメチレンビス (1,1-ジメチルセミカルバジド)及び1,1,1’,1’-テトラメチル-4,4’-(メチレン-p-フェニレン)ジセミカルバジドと生成率等を明らかになり，それらの排出源が示唆された．総摂取量に対する飲料水寄与率と割当率の評価値法を提案し，消毒副生成物について数値を試算した．新規不確実係数及びその分割値を用いてホウ素のTDIを算出した．
• 臨床的観点からの成果: なし
• ガイドライン等の開発: 水道における微生物問題検討会（H22.3.23, H23.2.17, H23.12.6）において，本研究より開発された粉体ろ過濃縮法とクリプトスポリジウム等遺伝子検出法が議題に資され，健水発0302第2～4号に反映された．さらに，厚生科学審議会生活環境水道部会(H25.3.19, H24.3.5), 水質基準逐次改正検討会(H25.2.28, 24.7.24, 22.12.1)において，農薬の分類見直しに関する本研究の成果が議論に資され，健水発0328 第4～6号に反映された．
• その他行政的観点からの成果: ウランの水道水割当率に関する研究成果は水質基準逐次改正検討会(H24.2.21)，ニッケルの水道水寄与率に関する研究成果は水質基準逐次改正検討会(H25.2.28)，消毒副生成物の生成機構に関する研究成果は水道水源における消毒副生成物前駆物質汚染対応方策検討会(H24.7.20, H24.10.16, 25.1.29)において議論に資された．
• その他のインパクト: なし

発表件数

• 原著論文（和文）: 10件
• 原著論文（英文等）: 46件
• その他論文(和文): 18件
• その他論文(英文等): 0件
• 学会発表(国内学会): 77件
• 学会発表(国際学会等): 39件
• その他成果(特許の出願): 0件
• その他成果(特許の取得): 0件
• その他成果(施策への反映): 26件
• その他成果(普及・啓発活動): 1件

主な原著論文20編（論文に厚生労働科学研究費の補助を受けたことが明記された論文に限る）

• 原著論文1: Matsushita T, Suzuki H, Shirasaki N, et al.; Adsorptive virus removal with super-powdered activated carbon; Separation and Purification Technology , 107 , 79-84 (2013)
• 原著論文2: 小坂浩司，黒田啓介，村上道夫，他; 東京の地下水中の塩素酸イオンおよび過塩素酸イオンの実態調査; 土木学会論文集G(環境) , 69 (1) , 10-18 (2013)
• 原著論文3: Kimura M, Matsui Y, Kondo K, et al.; Minimizing residual aluminum concentration in treated water by tailoring properties of polyaluminum coagulants; Water Research , 47 (6) , 2075-2084 (2013)
• 原著論文4: Hasegawa R, Hirata-Koizumi M, Dourson M.L, et al.; Safety assessment of boron by application of new uncertainty factors and their subdivision; Regul. Toxicol. Pharmacol. , 65 , 108-114 (2013); http://dx.doi.org/10.1016/j.yrtph.2012.10.013
• 原著論文5: 白崎伸隆, 松下拓, 松井佳彦, 他; ウイルス処理に有効な新規アルミニウム系凝集剤の開発; 土木学会論文集G(環境)Ⅲ , 68 (7) , 41-50 (2012)
• 原著論文6: Tani K, Matsui Y, Iwao K, et al.; Selecting analytical target pesticides in monitoring: sensitivity analysis and scoring; Water Research , 46 (3) , 741-749 (2012); http://dx.doi.org/10.1016/j.watres.2011.11.036
• 原著論文7: Hirata-Koizumi M, Fujii S, Furukawa M, et al.; Repeated dose and reproductive/developmental toxicity of perfluorooctadecanoic acid in rats; J. Toxicol. Sci. , 37 , 63-79 (2012); http://dx.doi.org/10.2131/jts.37.63
• 原著論文8: Luilo G., Kosaka K, Asami M.; Chlorine demands of amino acids and amino sugars in water; J. Water Environ. Technol. , 10 (2) , 141-154 (2012); http://dx.doi.org/10.2965/jwet.2012.141
• 原著論文9: 田原麻衣子，中島晋也，杉本直樹，他; 水道水質試験の標準液調製における不確かさと定量精度に影響を及ぼす要因; 水道協会雑誌 , 81 (5) , 10-16 (2012)
• 原著論文10: Matsushita T, Shirasaki N, Matsui Y, et al.; Virus inactivation during coagulation with aluminum coagulants; Chemosphere , 85 (4) , 571-576 (2011)
• 原著論文11: Kosaka K, Asami M, Takei K, et al.; Analysis of bromate in drinking water using liquid chromatography–tandem mass spectrometry without sample pretreatment; Analytical Sciences , 27 , 1091-1095 (2011); http://dx.doi.org/10.2116/analsci.27.1091
• 原著論文12: 小坂浩司，廣瀬一人，浅見真理，他; 水道におけるN-ニトロソアミン類とその前駆物質の実態調査 ; 土木学会論文集G(環境)Ⅲ , 67 (7) , 13-21 (2011)
• 原著論文13: 森田悠斗，越後信哉，伊藤禎彦，他; ヨード造影剤の琵琶湖・淀川水系及び塩素処理過程における挙動; 土木学会論文集G(環境)Ⅲ , 67 (7) , 1-11 (2011)
• 原著論文14: Kosaka K, Fukui K, Asami M, et al.; Source of N-nitrosodimethylamine in river waters of the upper Tone River basin in Japan; Water Sci. & Technol. , 62 (11) , 2550-2557 (2010); doi:10.2166/wst.2010.519
• 原著論文15: Tahara M, Kubota R, Shimizu K, et al.; Risk assessment of fenthion oxide derivatives in aqueous environment; J. Water Environ. Technol. , 8 (3) , 215-221 (2010)
• 原著論文16: Tani K, Matsui Y, Narita K, et al.; Sensitivity analysis using a diffuse pollution hydrologic model to assess factors affecting pesticide concentrations in river water; Water Sci. & Technol. , 62 (11) , 2579-2589 (2010); doi:10.2166/wst.2010.540

公開日・更新日

• 公開日: 2016-06-09
• 更新日: 2017-06-23

収支報告書

• 文献番号: 201237006Z