化学物質等の検出状況を踏まえた水道水質管理のための総合研究

文献情報

• 文献番号: 202127002A
• 報告書区分: 総括
• 研究課題名: 化学物質等の検出状況を踏まえた水道水質管理のための総合研究
• 課題番号: 19LA1005
• 研究年度: 令和3(2021)年度
• 研究代表者(所属機関): 松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)

研究分担者(所属機関)

• 秋葉　道宏(国立保健医療科学院　　生活環境研究部)
• 浅見　真理(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 泉山　信司(国立感染症研究所寄生動物部)
• 伊藤　禎彦(京都大学大学院　工学研究科　都市環境工学専攻)
• 越後　信哉(京都大学大学院　工学研究科　都市社会工学専攻)
• 片山　浩之(東京大学大学院工学系研究科)
• 小坂　浩司(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 小林　憲弘(国立医薬品食品衛生研究所　生活衛生化学部)
• 高木　総吉(大阪府立公衆衛生研究所　衛生化学部　生活環境課)
• 広瀬　明彦(国立医薬品食品衛生研究所　安全性予測評価部)
• 松本　真理子(国立医薬品食品衛生研究所　安全性生物試験研究センター　安全性予測評価部)
• 三浦　尚之(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 白崎　伸隆(北海道大学　大学院工学研究院　環境創生工学部門)
• 松下　拓(北海道大学大学院工学研究院)

• 研究区分: 厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究分野 健康安全・危機管理対策総合研究
• 研究開始年度: 令和1(2019)年度
• 研究終了予定年度: 令和3(2021)年度
• 研究費: 35,100,000円
• 研究者交替、所属機関変更: -

研究報告書（概要版）

研究目的

水道水質基準の逐次見直しなどに資すべき化学物質や消毒副生成物，設備からの溶出物質，病原生物等を調査し，着目すべき項目に関してそれらの存在状況，監視，低減化技術，分析法，暴露評価とリスク評価に関する研究を行い，水道水質基準の逐次改正などに資するとともに，水源から給水栓に至るまでの水道システム全体のリスク管理のあり方に関して提言を行う．

研究方法

原水や水道水質の状況，浄水技術について調査研究を行うため，微生物（ウイルス），微生物（細菌），微生物（寄生虫等），化学物質･農薬，消毒副生成物，臭気物質，リスク評価管理，水質分析法の8課題群－研究分科会を構築し，研究分担者14名の他に47もの水道事業体や研究機関などから92名の研究協力者の参画を得て，各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った．

結果と考察

これまでに浄水処理プロセスにおけるウイルス除去を示す遺伝子マーカーとしてトウガラシ微斑ウイルス（PMMoV）の有効性を検討してきたが，この中で水道原水においてPMMoVよりも高濃度で検出される場合が見られたロタウイルスA（RVA）ではウシやブタのRVA遺伝子型が高頻度であった．PMMoVはろ過水で4.8–43%，浄水で9.5–48%の試料から検出され，濃度の最大値はろ過水，浄水ともに3.4 log10 copies/Lだった．塩素耐性が高いコクサッキーウイルスB5型（CVB5）の9 log不活化に必要なCT値は40～100 mg-Cl2∙min/Lであり，配水池出口までで確保可能な値であった．水道事業体の水質担当者がろ過水や浄水中のPMMoVを検査することを想定し，検査方法を検討した結果，40 mLの水道水からに103 copies/Lのオーダーで含まれるPMMoVを検出できることがわかった．従属栄養細菌数は一般細菌数よりも細菌類再増殖の影響を受けやすく，目標値設定には細菌類の再増殖を考慮した上で検証する必要があることが示された．従属栄養細菌数が自由活性アメーバ再増殖の先行指標となりうる可能性が指摘された．
　　21種の有機フッ素化合物PFASの全国の浄水場の実態調査を行ったところ，一部の有機フッ素化合物は比較的高い割合で検出されたが，ペルフルオロオクタンスルホン酸（PFOS）とペルフルオロオクタン酸（PFOA）の合計は目標値を超える場合は無かった．粉末活性炭処理ではLog Dが大きい（疎水性が高い）PFASほど除去率が高い．ピリダフェンチオンについては原体に加えてそのオキソン体も測定対象とすることが提言された．
　浄水中のハロアセトアミドは総トリハロメタンと同様に水温および塩素注入率が高い夏季に生成が増す傾向であった．塩素酸濃度上昇の原因は貯蔵期間や温度によるものが多かったが，その他として貯留槽への外気流入の影響を受けた事例を確認した．現行の基準項目がある程度未規制副生成物の目安（マーカー）となる可能性が示された．
　全揮発性窒素化合物（TPN）が低い場合は臭気強度が70を超えるような高い臭気が観察されることはなく，TPNをカルキ臭の管理に用いることができる可能性が示された．実際の臭気強度の測定では残留塩素を消去後と消去せずに行っている水道事業体があることが分かった．メチルアミンなどを含む原水の場合には二段階塩素処理がトリクロラミン生成量の低減に対して有効であった．
有機フッ素化合物の水道水目標値としてPFOS：50～158 ng/L，PFOA：7～210 ng/Lが試算され，現行の暫定目標値を含む範囲であった．
　液体クロマトグラフ-四重極飛行時間型質量分析計を用いたスクリーニング分析法のデータベースを再構築し，実試料による定量精度の評価を行った．同定された74種の農薬類の約86％が0.50以上～2.00以内の濃度比で分析可能であった．また，GC/MSターゲットスクリーニング分析についても，対象農薬としてリストアップされている172農薬を対象として，同一のGC/MS装置で作成した検量線データベースを用いると，ほとんどの農薬が5倍以内の定量誤差で測定され，その有用性が示された．また，揮発性有機化合物25成分を対象に，ヘリウム代替キャリアーガスとして窒素を用いた分析条件について検討し，水質基準項目のVOCについては水質基準の1/10の定量下限を確保し，真度・併行精度の妥当性の目標を満たした．
　これらの成果は学術論文や学術集会で多数公表されるとともに，厚生労働省告示や厚生科学審議会生活環境水道部会，水質基準逐次改正検討会資料に資された．　

結論

要検討項目の評価値や対象農薬リスト項目など水道労働省告示や厚生科学審議会生活環境水道部会，水質基準逐次改正検討会資料などに資すべき情報が収集された．

公開日・更新日

• 公開日: 2022-10-04
• 更新日: -

文献情報

• 文献番号: 202127002B
• 報告書区分: 総合
• 研究課題名: 化学物質等の検出状況を踏まえた水道水質管理のための総合研究
• 課題番号: 19LA1005
• 研究年度: 令和3(2021)年度
• 研究代表者(所属機関): 松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)

研究分担者(所属機関)

• 秋葉　道宏(国立保健医療科学院　　生活環境研究部)
• 浅見　真理(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 泉山　信司(国立感染症研究所寄生動物部)
• 伊藤　禎彦(京都大学大学院　工学研究科　都市環境工学専攻)
• 越後　信哉(京都大学大学院　工学研究科　都市社会工学専攻)
• 片山　浩之(東京大学大学院工学系研究科)
• 鎌田　素之(関東学院大学　工学部　)
• 小坂　浩司(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 小林　憲弘(国立医薬品食品衛生研究所　生活衛生化学部)
• 高木　総吉(大阪府立公衆衛生研究所　衛生化学部　生活環境課)
• 広瀬　明彦(国立医薬品食品衛生研究所　安全性予測評価部)
• 松本　真理子(国立医薬品食品衛生研究所　安全性生物試験研究センター　安全性予測評価部)
• 三浦　尚之(国立保健医療科学院　生活環境研究部)
• 白崎　伸隆(北海道大学　大学院工学研究院　環境創生工学部門)
• 松下　拓(北海道大学大学院工学研究院)

• 研究区分: 厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究分野 健康安全・危機管理対策総合研究
• 研究開始年度: 令和1(2019)年度
• 研究終了予定年度: 令和3(2021)年度
• 研究者交替、所属機関変更: -

研究報告書（概要版）

研究目的

水道水質基準の逐次見直しなどに資すべき化学物質や消毒副生成物，設備からの溶出物質，病原生物等を調査し，着目すべき項目に関してそれらの存在状況，監視，低減化技術，分析法，暴露評価とリスク評価に関する研究を行い，水道水質基準の逐次改正などに資するとともに，水源から給水栓に至るまでの水道システム全体のリスク管理のあり方に関して提言を行う．

研究方法

原水や水道水質の状況，浄水技術について調査研究を行うため，微生物（ウイルス），微生物（細菌），微生物（寄生虫等），化学物質･農薬，消毒副生成物，臭気物質，リスク評価管理，水質分析法の8課題群－研究分科会を構築し，研究分担者15名の他に50もの水道事業体や研究機関などから125名の研究協力者の参画を得て，各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った．

結果と考察

トウガラシ微斑ウイルスPMMoVはヒト病原ウイルスよりも高い濃度で水道原水に含まれ，ウイルス除去指標として有用であることをサポートするデータが蓄積された．塩素耐性が高いコクサッキーウイルスB5型の9 log不活化に必要なCT値は40～100 mg-Cl2∙min/L程度であった．しかし，野生株の一部は基準株と比して2.3倍塩素耐性が高いことを考慮する必要がある．水道事業体の水質担当者がろ過水や浄水中のPMMoVを検査する方法を検討し，103 copies/Lのオーダーの濃度を簡便に検出できることを示した．従属栄養細菌に関する実態調査を全国21浄水場の原水などについて行った．一般細菌数との間に相関関係が確認されたが，従属栄養細菌数は一般細菌数よりも再増殖の影響を受けやすく，目標値設定には細菌類再増殖を考慮した上で検証する必要があることが示された．
23浄水場での有機フッ素化合物PFASsの実態調査の結果，原水からは18種中9種が，浄水からは21種中9種が検出された．目標値50 ng/Lを超える試料は無かった．PFASの粉末活性炭除去率は親水性が高いほど低かった．重金属に関連する給水栓水調査の結果，通常使われている家庭等の蛇口のごく初流水で鉛の基準値を超過する場合があり，青銅製の蛇口からの溶出が多いことが分かった代謝を考慮したChE活性阻害試験の結果メチダチオンとピリダフェンチオンはオキソン体も測定対象とすることが提言された．
ハロアセトアミドの濃度はトリハロメタンに対応するが，浄水中ではTHMの1割程度以下であった．塩素酸が0.2 mg/Lを超えている地点では，高次亜塩注入量や貯留槽温調の未設，継ぎ足し方式補充が原因と推察された．マンガンイオンはクエン酸および類似物質のハロ酢酸生成能を増加させることを示した．未規制消毒副生成物の濃度と基準項目には多くの物質について緩い関係性があった．
全揮発性窒素化合物をカルキ臭（臭気強度＞70）の管理に用いることができる可能性が示された．原水の塩素処理水のカルキ臭物質としてベンズアルデヒドの可能性が示された．二段階塩素処理は，アンモニア由来のトリクロラミンとTONを低減したが，アミン類由来のものに対しては低減しなかった．臭気測定の際に，残留塩素を消去せずに測定している水道事業体と消去していないで測定している事業体があることが分かった．
揮発経由の吸入曝露や経皮曝露を合算評価するとベンゼンの評価値は水質基準値の半分程度となった．水道水質基準項目のうち6項目について亜急性参照値を設定した．さらに水道水中の目標値が設定されていない要検討項目に対する毒性情報を収集し6項目について水道水中目標値の試算した．有機フッ素化合物の目標値はPFOS：50～158，PFOA：7～210 ng/Lと試算され，現行の暫定目標値を含む範囲であった．
LC/MS/MSによる塩素酸，硝酸態窒素，亜硝酸態窒素，亜塩素酸，過塩素酸の一斉分析条件を確立した．GC-MSによる水道水中農薬のスクリーニング分析を検討し，同一の装置で作成した検量線データベースを用いた場合は，ほとんどの農薬が5倍以内の定量誤差で測定できた．222種の農薬類について液体クロマトグラフ-四重極飛行時間型質量分析計を用いたスクリーニング分析法用のデータベースを構築した．同定された74種の農薬類の約86％が濃度比0.5～2.0で分析可能であった．また，揮発性有機化合物25成分を対象に，ヘリウム代替キャリアーガスとして窒素を用いた分析条件について検討し，水質基準項目のVOCについては水質基準の1/10の定量下限が確保され，妥当性の目標が満たされた．

結論

以上，水道水質基準の基礎となる多数の知見が得られた．これらの成果は学術論文や学術集会で多数公表されるとともに，厚生労働省告示や厚生科学審議会生活環境水道部会，水質基準逐次改正検討会資料に資された．

公開日・更新日

• 公開日: 2022-10-04
• 更新日: -

行政効果報告

• 文献番号: 202127002C

成果

• 専門的・学術的観点からの成果: 塩素耐性が高いコクサッキーウイルスB5型（CVB5）の9 log不活化に必要なCT値が初めて実測され，pH 7.0で40 ，pH 8.0では100 mg-Cl2∙min/L程度であった．しかし，野生株の一部は基準株と比して2.3倍遊離塩素耐性が高かった．代謝を考慮したChE活性阻害試験法を構築し，メチダチオンとピリダフェンチオンはオキソン体がChE活性阻害を有することなど学術的に新規性の高い成果が得られた．
• 臨床的観点からの成果: 該当せず
• ガイドライン等の開発: 水源におけるウイルス汚染の実態調査結果は令和３年度第１回水道における微生物問題検討会（令和 3 年 12月24 日），亜急性参照値の成果は令和２年度第１回水質基準逐次改正検討会（令和３年１月 26 日），イプフェンカルバゾン等農薬の検出状況やChE活性阻害試験の成果は令和３年度第１回水質基準逐次改正検討会（令和３年６月 30 日）と第23回厚生科学審議会生活環境水道部会（令和３年 12 月 15 日），次亜塩素酸管理にする調査結果は令和３年度第１回水質基準逐次改正検討会に資料として提供された．
• その他行政的観点からの成果: 塩素酸のLC-MS/MS分析方法が令和2年3月25日に告示法「水質基準に関する省令の規定に基づき厚生労働大臣が定める方法」別表第18の2に収載された。通知法「水質管理目標設定項目の検査方法」に，亜塩素酸をメチダチオンオキソンのLC-MS/MS分析方法が令和2年3月30日，令和4年3月31日に収載された。都道府県・地域ブロック農薬原体出荷量等が厚生労働省水道課のホームページに掲載された。令和2年3月30日事務連絡ＰＦＯＳ及びＰＦＯＡ検査方法に関する質疑応答集 (Q&A)作成に成果が資された．
• その他のインパクト: 公開研究発表会「水道水質評価・管理研究の最前線－その目指すところと成果」を令和４年１月２７日（木）１３：３０～１７：００に，Zoomによるオンラインで開催した．研究分担者，研究協力者以外，70名以上の参加があった．

発表件数

• 原著論文（和文）: 22件
• 原著論文（英文等）: 15件
• その他論文(和文): 0件
• その他論文(英文等): 0件
• 学会発表(国内学会): 68件
• 学会発表(国際学会等): 13件
• その他成果(特許の出願): 0件
• その他成果(特許の取得): 0件
• その他成果(施策への反映): 10件 ; 審議会・検討会での議論５件，告示法・通知法作成３件，WEB情報作成１件，質疑応答集１件
• その他成果(普及・啓発活動): 1件 ; 講演１件

主な原著論文20編（論文に厚生労働科学研究費の補助を受けたことが明記された論文に限る）

• 原著論文1: Asami, M., Furuhashi, Y., Nakamura, Y., et al.; A field survey on elution of lead and nickel from taps used in homes and analysis of product test results; Science of the Total Environment (2021); https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.144979
• 原著論文2: Kamata, M., Matsui, Y., and Asami, M.; National trends in pesticides in drinking water and water sources in Japan.; Science of the Total Environment (2020); https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.140930
• 原著論文3: Matsushita, T., Fujita, Y., Omori, K., et al.; Effect of chlorination on anti-acetylcholinesterase activity of organophosphorus insecticide solutions and contributions of the parent insecticides and their oxons to the activity; Chemosphere (2020); https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.127743
• 原著論文4: Matsushita, T., Kikkawa, Y., Omori, K., et al.; A metabolism- coupled cell- independent acetylcholinesterase activity assay for evaluation of the effects of chlorination on diazinon toxicity; Chemical Research in Toxicology (2021); https://doi.org/10.1021/acs.chemrestox.1c00155
• 原著論文5: Narita, K., Matsui, Y., Matsushita, T., et al.; Selection of priority pesticides in Japanese drinking water quality regulation: validity, limitations, and evolution of a risk prediction method; Science of the Total Environment (2021); https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.141636
• 原著論文6: Tada, Y., Cordero, J.A., Echigo, S., et al.; Effect of coexisting manganese ion on the formation of haloacetic acids during chlorination; Chemosphere (2021); https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.127862
• 原著論文7: Torii, S., Itamochi, M., Katayama, H.; Inactivation kinetics of waterborne virus by ozone determined by a continuous quench flow system; Water Research (2020); https://doi.org/10.1016/j.watres.2020.116291
• 原著論文8: 岩間紀知, 窪田吉洋, 中村弘揮; ダンシルクロリド誘導体化-液体クロマトグラフィー／エレクトロスプレーイオン化タンデム質量分析法による水道水中フェノール類の測定; 環境科学誌 (2022); https://doi.org/10.11353/sesj.35.50
• 原著論文9: 古川浩司, 橋本 真, 小林珠美, 他; トリガーMRM法を用いた四重極LC-MS/MSによる水道水中の農薬スクリーニング分析法の検討; 環境科学誌 (2022); https://doi.org/10.11353/sesj.35.34
• 原著論文10: 小林憲弘, 高木総吉, 木下輝昭, 他; 液体クロマトグラフィー質量分析による水道水中の陰イオン一斉分析法の検討と妥当性評価; 水環境学会誌 (2022); https://doi.org/10.2965/jswe.45.51
• 原著論文11: 小林憲弘, 土屋裕子, 五十嵐良明; GC/MSターゲットスクリーニング分析法による水道水中農薬の定量精度の評価; 環境科学誌 (2022); https://doi.org/10.11353/sesj.35.88
• 原著論文12: 小林憲弘, 土屋裕子, 高木総吉, 他; 水道水中農薬のGC/MSスクリーニング分析法の開発と実試料への適用; 環境科学会誌 (2020); https://doi.org/10.11353/sesj.33.136
• 原著論文13: 木下輝昭; 水道法に基づく水質検査及びその精度管理への取り組み; 日本防菌防黴学会誌 (2021); https://doi.org/10.11353/sesj.33.136
• 原著論文14: Canh, V.D., Furumai, H., Katayama, H.; Effect of viral genome property on the efficiency of viability (RT-)qPCR; 土木学会論文集（G） (2020); https://doi.org/10.2208/jscejer.76.7_III_189
• 原著論文15: Canh, V.D., Torii, S., Furumai, H., et al.; Application of Capsid Integrity (RT-)qPCR to Assessing Occurrence of Intact Viruses in Surface Water and Tap Water in Japan; Water Research (2020); https://doi.org/10.1016/j.watres.2020.116674
• 原著論文16: Miura, T., Takino, H., Gima, A., et al.; Recovery of nucleic acids of enteric viruses and host-specific Bacteroidales from groundwater by using an adsorption-direct extraction method; Appl Environ Microbiol. (2021); https://doi.org/10.1128/aem.00710-21
• 原著論文17: 橋本温, 中本佳奈, 鈴木裕之, 他; ハイドロキシアパタイト粉体ろ過法の効率と大腸菌試験への適用性; 環境技術 (2020); https://doi.org/10.5956/jriet.49.91
• 原著論文18: 橋本温, 柳下真由子, 小林謙介, 他; 水道水質関連調査データを用いた水源のクリプトスポリジウム等検出状況とその定量的微生物リスク評価; 水道協会雑誌 (2021); https://doi.org/10.34566/jwwa.90.4_2
• 原著論文19: 高木総吉, 長谷川有紀, 小池真生子, 他; GC/MSターゲットスクリーニング分析法の水道原水および浄水への適用; 環境科学誌 (2022); https://doi.org/10.11353/sesj.35.78
• 原著論文20: 森智裕，谷口佳二，小田琢也; フィプロニルとその分解物の水源実態調査及び浄水処理における反応性; 水道協会雑誌 (2021); https://doi.org/10.34566/jwwa.90.3_2

公開日・更新日

• 公開日: 2023-05-24
• 更新日: -

収支報告書

• 文献番号: 202127002Z
• 報告年月日: 2022年10月26日

収入

• (1)補助金交付額: 37,900,000円
• (2)補助金確定額: 37,900,000円
• 差引額 [(1)-(2)]: 0円

支出

研究費 (内訳)	直接研究費	物品費	21,477,951円
		人件費・謝金	2,881,008円
		旅費	577,988円
		その他	10,185,496円
	間接経費		2,800,000円
	合計		37,922,443円

備考

備考

自己資金 22,443円

公開日・更新日

• 公開日: 2022-10-26
• 更新日: -