水道水及び原水における化学物質等の実態を踏まえた水質管理の向上に資する研究

文献情報

文献番号
202326008A
報告書区分
総括
研究課題名
水道水及び原水における化学物質等の実態を踏まえた水質管理の向上に資する研究
課題番号
22LA1007
研究年度
令和5(2023)年度
研究代表者(所属機関)
松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)
研究分担者(所属機関)
  • 浅田 安廣(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 浅見 真理(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 泉山 信司(国立感染症研究所 寄生動物部)
  • 伊藤 禎彦(京都大学大学院 工学研究科 都市環境工学専攻)
  • 越後 信哉(京都大学大学院 工学研究科 都市社会工学専攻)
  • 片山 浩之(東京大学大学院工学系研究科)
  • 小坂 浩司(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 小林 憲弘(国立医薬品食品衛生研究所 生活衛生化学部)
  • 島崎 大(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 白崎 伸隆(北海道大学 大学院工学研究院 環境創生工学部門)
  • 高木 総吉(大阪府立公衆衛生研究所 衛生化学部 生活環境課)
  • 広瀬 明彦(一般財団法人化学物質評価研究機構 安全性評価技術研究所)
  • 増田 貴則(国立保健医療科学院)
  • 松下 拓(北海道大学大学院工学研究院)
  • 松本 真理子(国立医薬品食品衛生研究所 安全性生物試験研究センター 安全性予測評価部)
  • 三浦 尚之(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
研究区分
厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究分野 健康安全・危機管理対策総合研究
研究開始年度
令和4(2022)年度
研究終了予定年度
令和5(2023)年度
研究費
37,727,000円
研究者交替、所属機関変更
-

研究報告書(概要版)

研究目的
水道水質基準の逐次見直しなどに資すべき化学物質や消毒副生成物,設備からの溶出物質,病原生物等を調査し,着目すべき項目に関してそれらの存在状況,監視,低減化技術,分析法,暴露評価とリスク評価に関する研究を行い,水道水質基準の逐次改正などに資するとともに,水源から給水栓に至るまでの水道システム全体のリスク管理のあり方に関して提言を行う.
研究方法
原水や水道水質の状況,浄水技術について調査研究を行うため,ウイルス,細菌・寄生虫,無機物,化学物質・農薬,消毒副生成物,臭気物質,リスク評価管理,水質分析法の8課題群-研究分科会を構築し,研究分担者16名の他に52もの水道事業体や研究機関などから121名の研究協力者の参画を得て,各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った.
結果と考察
 浄水処理プロセスにおけるウイルス除去遺伝子マーカーとしてのトウガラシ微斑ウイルス(PMMoV)の濃度測定結果は7機関で概ね同様であり,測定濃度の差は最大でもおよそ1 logであったことから,ろ過水PMMoVの管理目標値としての104 copies/Lのオーダー以下は,検査方法の精度の点からも実情に合うと考えられた.エンテロウイルスの感染力評価手法の代替としてPMAxx-Enhancer-PCR法の活用が示唆された.
 全国21浄水場の原水,ろ過水,浄水でのレジオネラ属菌の遺伝子量を把握した結果,浄水試料ではレジオネラ属菌遺伝子の検出率が低く,浄水処理による低減が示された.レジオネラ属菌の遺伝子が検出した浄水試料では従属栄養細菌数(HPC)とレジオネラ属菌の遺伝子量に弱い正の相関が確認された.クリプトスポリジウムの顕微鏡検査と遺伝子検査が一致することを確認した.β-glucuronidase 活性の測定手法によりリアルタイムに近い水中大腸菌測定の可能性が示された
鉛製給水管の残存件数の概数を把握する手法について検討した結果,鉛製給水管使用期間中に建築された建物数と鉛管残存件数には一定の関連があることがわかった.鉛製給水管解消の取り組みの程度や鉛管利用比率等の要因を考慮することで残存件数の把握が期待された.実際に鉛が検出されておらず鉛管の使用が無い経路では,採水・検査負担がより大きい滞水法の必要性は低いと考えら,その省略要件を示した.
炭素数が少ない有機フッ素化合(PFAS)が検出され,浄水処理工程で除去されにくい傾向が認められた.最近の農薬製剤出荷量などから対象農薬類への格上げ/格下げが推奨される農薬類を選定した.塩素処理より農薬フェントエートは変換率60~80%でオキソン体に変換され,安定して存在し,コリンエステラーゼ(ChE)活性阻害性も確認された.
全国の臭化物イオン(Br⁻)濃度の分布状況と地域的特性を明らかにし,Br-濃度が高濃度の地点では,これまで検出が確認されなかったトリブロモ酢酸の検出も確認された.Br⁻が高い地点ではブロモジクロロ酢酸の生成量が最大で目標値(案)を超過することを確認した.水道原水ではおおまかに有機態ヨウ素 > ヨウ素酸イオン > ヨウ化物イオンの大小関係があった.
 水道水の臭気強度に対するカルキ臭の割合が高く,残留塩素濃度が高い場合には臭気強度が高い傾向にあった.しかし,同様な残留塩素濃度でも臭気強度が高い場合と低い場合があり,さらなる調査が必要であると考えられた.
 2022年の欧州の水枠組み指令の改定案のPFAS24物質のうち,昨年度の調査(欧州飲料水指令)で残された8化合物と国内で検出例が知られている2化合物(4:2FTS,6:2FTS)について毒性情報収集を行った.HFPO-DA(GEN-X)のNOAELは最も低く0.1 mg/kg/dayで,その他の物質は1-45 mg/kg/dayの範囲と考えられた.テトラクロロエチレン(PCE)のTDIは神経毒性を根拠に設定した0.016 mg/kg/dayであった.
 PFASを対象に高速液体クロマトグラフ-トリプル四重極型質量分析計(LC-MS/MS)を用いたスクリーニング分析法の定量精度について検討し,スクリーニング分析として活用するには十分な定量精度があることを確認した.25種の農薬について液体クロマトグラフ-四重極飛行時間型質量分析計(LC-QTOFMS)を用いたスクリーニング分析法における負イオン化モードのデータベースを構築した.さらに農薬のガスクロマトグラフ質量分析(GC/MS)スクリーニング分析法の実運用案とガイドライン案を策定した.
結論
水道労働省告示や厚生科学審議会生活環境水道部会,水質基準逐次改正検討会,水道における微生物問題検討会に資すべき情報が収集された.

公開日・更新日

公開日
2024-10-02
更新日
-

研究報告書(PDF)

総括研究報告書
分担研究報告書
研究成果の刊行に関する一覧表
倫理審査等報告書の写し

公開日・更新日

公開日
2024-10-02
更新日
-

研究報告書(紙媒体)

文献情報

文献番号
202326008B
報告書区分
総合
研究課題名
水道水及び原水における化学物質等の実態を踏まえた水質管理の向上に資する研究
課題番号
22LA1007
研究年度
令和5(2023)年度
研究代表者(所属機関)
松井 佳彦(北海道大学 大学院工学研究院)
研究分担者(所属機関)
  • 浅田 安廣(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 浅見 真理(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 泉山 信司(国立感染症研究所 寄生動物部)
  • 伊藤 禎彦(京都大学大学院 工学研究科 都市環境工学専攻)
  • 越後 信哉(京都大学大学院 工学研究科 都市社会工学専攻)
  • 片山 浩之(東京大学大学院工学系研究科)
  • 小坂 浩司(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 小林 憲弘(国立医薬品食品衛生研究所 生活衛生化学部)
  • 島崎 大(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
  • 白崎 伸隆(北海道大学 大学院工学研究院 環境創生工学部門)
  • 高木 総吉(大阪府立公衆衛生研究所 衛生化学部 生活環境課)
  • 広瀬 明彦(一般財団法人化学物質評価研究機構 安全性評価技術研究所)
  • 増田 貴則(国立保健医療科学院)
  • 松下 拓(北海道大学大学院工学研究院)
  • 松本 真理子(国立医薬品食品衛生研究所 安全性生物試験研究センター 安全性予測評価部)
  • 三浦 尚之(国立保健医療科学院 生活環境研究部)
研究区分
厚生労働科学研究費補助金 健康安全確保総合研究分野 健康安全・危機管理対策総合研究
研究開始年度
令和4(2022)年度
研究終了予定年度
令和5(2023)年度
研究者交替、所属機関変更
-

研究報告書(概要版)

研究目的
水道水質基準の逐次見直しなどに資すべき化学物質や消毒副生成物,設備からの溶出物質,病原生物等を調査し,着目すべき項目に関してそれらの存在状況,監視,低減化技術,分析法,暴露評価とリスク評価に関する研究を行い,水道水質基準の逐次改正などに資するとともに,水源から給水栓に至るまでの水道システム全体のリスク管理のあり方に関して提言を行う.
研究方法
原水や水道水質の状況,浄水技術について調査研究を行うため,ウイルス,細菌・寄生虫,無機物,化学物質・農薬,消毒副生成物,臭気物質,リスク評価管理,水質分析法の8課題群-研究分科会を構築し,研究分担者16名の他に52もの水道事業体や研究機関などから144名の研究協力者の参画を得て,各研究分担者所属の施設のみならず様々な浄水場などのフィールドにおける実態調査を行った.
結果と考察
 浄水処理プロセスにおけるウイルス除去遺伝子マーカーとして,Promega Wizard Enviro Total Nucleic Acid KitによるPMMoVの検出の実用性が示された.ろ過水,浄水ではPMMoVは103–4 copies/Lのオーダーで検出可能であった.共通試料について7機関による測定濃度の差は最大でもおよそ1 logであったことから,管理目標値としての「104 copies/Lのオーダー以下」の測定精度の点からもおおむね問題はない考えられた
 ろ過水,浄水では一般細菌数と従属栄養細菌数(HPC)との間に相関関係が弱く,水質管理目標値設定には細菌類再増殖を考慮した上で検証する必要があることが示された.レジオネラ属菌の遺伝子が検出した浄水試料ではHPCはレジオネラ属菌の遺伝子量に弱い正の相関が確認され,細菌汚染状況を把握する上で重要であることが示された.一方では一度汚染された給水システムでのレジオネラ属菌制御の困難さが示された.
 製給水管の残存件数の概数を把握する手法について検討した結果,鉛製給水管使用期間中に建築され残存する建物と数と鉛管残存件数には一定の関連があることがわかった.また,水道の鉛の水質検査では15分滞水による採水と検査を行うことが定められているが,鉛管が残存せず鉛が検出されていない箇所では15分滞水による採水方法の必要性は低く,負担の多い15分滞留採水方法の省略要件を示した.
 令和3,4農薬年度の農薬製剤出荷量や水道原水・浄水における検出状況を調査した.有塩素処理により農薬フェントエートはオキソン体に変換され,コリンエステラーゼ活性阻害性も見られた.機械学習モデルを用いて農薬の検出可能性を高い精度で評価でき,対象農薬類の見直し候補農薬を提案した.有機フッ素化合物の調査では,炭素数が少ないものが検出される傾向,炭素数の少ないものが浄水処理工程で除去されにくい傾向が認められた.
 全国調査により,臭素化副生成物は広く存在していること,ブロモクロロ酢酸,ブロモジクロロ酢酸は目標値案の50%を超過している地点があることが示された.粒状活性炭(GAC)の更新周期の目安としてヨウ素吸着性能を提案した.臭素化消毒副生成物濃度は,同じグループの塩素化消毒副生成物濃度とBDCM/TCMのデータから予測可能なことがわかった.
 臭気強度の試験における有機アミン類などを由来とするカルキ臭の消去法について検討し,アスコルビン酸ナトリウムによる消去が有効であること分かった.臭気強度実態調査を行い,水道水の臭気強度に対するカルキ臭の割合が高いこと,および残留塩素濃度が高いほどカルキ臭の臭気強度(=消去に伴う臭気強度の減少分)が高い傾向にあることが分かった.
 欧州の水枠組み指令案にリストされたPFAS24物質と2化合物(4:2FTS,6:2FTS)について毒性情報収集を行い,17物質についてNOAEL(LOAEL)を表にまとめた.トリクロロエチレン(TCE)およびテトラクロロエチレン(PCE)のTDI算定値は,それぞれ0.0005 mg/kg bw/day (0.5 µg/kg bw/day),0.016 mg/kg/dayであった.
PFASのスクリーニング分析法について,LC-MS/MSを用い,同定に必要な情報をデータベース化し,スクリーニング分析として十分な定量精度を確認した.農薬類のLC-QTOFMSスクリーニング分析法についてバリデーション試験を実施し,さらに25種の農薬について負イオン化モードのデータベースを構築し,分析感度を検討した.農薬GC/MSスクリーニング分析法の実運用案とガイドライン案を策定した.
結論
水道労働省告示や厚生科学審議会生活環境水道部会,水質基準逐次改正検討会,水道における微生物問題検討会に資すべき情報が収集された.

公開日・更新日

公開日
2024-10-02
更新日
-

研究報告書(PDF)

公開日・更新日

公開日
2024-10-02
更新日
-

研究報告書(紙媒体)

行政効果報告

文献番号
202326008C

成果

専門的・学術的観点からの成果
浄水処理プロセスにおけるウイルス除去遺伝子マーカーとしてPMMoVの有用性を環境水中のウイルス濃度と浄水処理性から示し,実用的な検出法を提案した.実際に浄水工程における粒状活性炭などによる有機フッ素化合物の調査を行い,炭素数が少ないものが検出される傾向,炭素数の少ないものが浄水処理工程で除去されにくい傾向など示した.成果は何れも著名な国際雑誌で発表された.
臨床的観点からの成果
なし
ガイドライン等の開発
鉛検査滞留水法の省略は厚生科学審議会生活環境水道部会(R6.2.20)及び水質基準逐次改正検討会(R6.2.21),健生水発0321第1号水道課長通知(R6.3.21)に資された.水質基準省令の規定に基づき厚生労働大臣が定める方法に陰イオン界面活性剤のLC-MS/MS分析法及びHe代替キャリアーガス検査法が収載された(R5.3.24).同方法質疑応答集を作成・更新し(R5.3.24,9.22,R6.3.21),水道水質検査方法の妥当性評価ガイドライン質疑応答集を更新し(R5.3.24)公開した.
その他行政的観点からの成果
ウイルスの実態調査および指標ウイルスの検討結果は,水道における微生物問題検討会(R4.12.21,R5.12.8)に資料として提供された.従属栄養細菌の指標性とクリプトスポリジウム等の検査方法の成果は,水道における微生物問題検討会(R5.12.7)に資料として提供された.PFOS及びPFOAの検出実態とPFASの浄水処理性等の結果は,水質基準逐次改正検討会(R6.1.21),食品安全委員会(R6.2.6)において活用された.塩素酸の実態等は水質基準逐次改正検討会(R3.6.30)に資された.
その他のインパクト
セミナー「水道における有機フッ素化合物に関する最近の動向」を令和5年9月6日(水)13:30~16:45に,Zoomによるオンラインで開催した.研究分担者,研究協力者を含め,60程度の機関から,300名超の参加があった.

発表件数

原著論文(和文)
9件
原著論文(英文等)
11件
その他論文(和文)
3件
その他論文(英文等)
0件
学会発表(国内学会)
68件
学会発表(国際学会等)
10件
その他成果(特許の出願)
0件
その他成果(特許の取得)
0件
その他成果(施策への反映)
15件
審議会・検討会での議論9件,告示法・通知法作成2件,WEB情報作成2件,質疑応答集2件
その他成果(普及・啓発活動)
1件
セミナー開催1件、ホームページ3件

特許

主な原著論文20編(論文に厚生労働科学研究費の補助を受けたことが明記された論文に限る)

論文に厚生労働科学研究費の補助を受けたことが明記された論文に限ります。

原著論文1
Miura, T., Kadoya, S., Miura, Y., Takino, H., Akiba, M., Sano, D., Masuda, T.
Pepper mild mottle virus intended for use as a process indicator for drinking water treatment: present forms and quantitative relations to norovirus and rotavirus in surface water
Water Research , 257  (2024)
https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.121713
原著論文2
Canh, V. D., Torii, S., Singhopon, T., & Katayama, H.
Inactivation of coxsackievirus B5 by free chlorine under conditions relevant to drinking water treatment
Journal of Water and Health , 21 (9)  (2023)
https://doi.org/10.2166/wh.2023.178
原著論文3
Shirakawa, D., Shirasaki, N., Hu, Q., Matsushita, T., Matsui, Y., Takagi, H., Oka, T.
Investigation of removal and inactivation efficiencies of human sapovirus in drinking water treatment processes by applying an in vitro cell-culture system.
Water Research , 236  (2023)
原著論文4
Miura, T., Kadoya, S., Takino, H., Sano, D., Akiba, M.
Temporal variations of human and animal Rotavirus A genotypes in surface water used for drinking water production.
Frontiers in Microbiology , 13  (2022)
原著論文5
Nakazawa, Y., Kosaka, K., Yoshida, N., Asami, M., Matsui, Y.
Maximum desorption of perfluoroalkyl substances adsorbed on granular activated carbon used in full-scale drinking water treatment plants.
Water Research , 254  (2024)
原著論文6
Nakazawa, Y., Kosaka, K., Yoshida, N., Asami, M., Matsui, Y.
Long-term removal of perfluoroalkyl substances via activated carbon process for general advanced treatment purposes.
Water Research , 245  (2023)
原著論文7
Narita, K., Matsui, Y., Matsushita, T., Shirasaki, N.
Screening priority pesticides for drinking water quality regulation and monitoring by machine learning: Analysis of factors affecting detectability. ,
Journal of Environmental Management , 326  (2023)
原著論文8
Matsumoto, M., Murata, Y., Hirose, N., Shigeta, Y., Iso, T., Umano, T., & Hirose, A.
Derivation of subacute guidance values for chemical contaminants of drinking water quality standard in Japan.
Regulatory Toxicology and Pharmacology , 141  (2023)
原著論文9
Kobayashi, N., Takagi, S., Kinoshita, T., Sakata, O., Nakano, F., Watanabe, N., Nomura, A., Kawai, N
Development and validation of an analytical method for simultaneous determination of perfluoroalkyl acids in drinking water by liquid chromatography/tandem mass spectrometry.
Journal of Water and Environment Technology , 20  (2022)
原著論文10
谷口直生,三浦尚之,浅田安廣,上野薫,谷口なつ海,増田貴則
水道統計を用いたわが国における従属栄養細菌の測定状況解析
水道協会雑誌 , 92  (2023)
原著論文11
小林憲弘, 土屋裕子, 高木総吉, 吉田仁, 大窪かおり, 北原健一, 坂本晃子, 木下輝昭, 仲野富美, 橋本博之, 古川浩司, 粕谷智浩, 岩間紀知, 平林達也, 小嶋隼, 林幸範, 古口健太郎,
水道水中農薬のGC/MSターゲットスクリーニング分析のデータ解析における誤差要因の分析
環境化学 , 33  (2023)
原著論文12
小林憲弘, 土屋裕子, 木下輝昭, 高木総吉, 中嶋京介, 広木孝行, 平林達也, 藤井裕美, 栗原正憲, 関川慎也, 奥村学, 古口健太郎, 樋口雄一, 大瀧翔吾, 代龍之介, 古川浩司, 松巾宗平
液体クロマトグラフ質量分析計による水道水中のメチダチオンオキソンの分析法の検討と妥当性評価.
水道協会雑誌 , 92  (2023)
原著論文13
小林憲弘,土屋裕子,石井一行,馬場紀幸,林田寛司
パージ・トラップ-ガスクロマトグラフィー質量分析による水道水中の揮発性有機化合物の分析精度に影響を与える要因の解析
環境化学 , 34  (2024)
原著論文14
木下輝昭,小田智子,栗田翔,山崎貴子,猪又明子,佐久井徳広,野原健太,中村李,土屋裕子,小林憲弘
水道水中農薬のGC/MSスクリーニング分析データベースの構築と定性・定量精度の検証
環境科学会誌 , 37  (2024)

公開日・更新日

公開日
2024-06-21
更新日
-

収支報告書

文献番号
202326008Z
報告年月日

収入

(1)補助金交付額
40,802,000円
(2)補助金確定額
40,802,000円
差引額 [(1)-(2)]
0円

支出

研究費 (内訳) 直接研究費 物品費 21,467,581円
人件費・謝金 4,814,726円
旅費 7,657,268円
その他 3,794,407円
間接経費 3,075,000円
合計 40,808,982円

備考

備考
自己資金: 6,982円

公開日・更新日

公開日
2024-10-03
更新日
-